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学科主题环境地球化学
西江流域碳硫地球化学过程研究
刘静
2017
导师李思亮
学位类型博士
专业环境科学
授予单位中国科学院研究生院
授予地点北京
学位博士
关键词西江流域 水化学 时空变化 化学风化 Co2消耗率
摘要

流域碳与其它元素(例如硫等)的循环是全球碳循环中重要的一部分,受气候条件因素和元素相互耦合制约,同时将反作用于区域和全球气候变化。本研究通过对西江流域一个完整水文年的时间序列采样,探讨流经喀斯特地区的河流中碳输送量的变化规律,评估不同碳硫生物地球化学过程对碳通量的耦合影响程度,有利于更科学地建立区域/全球碳循环模型。采用化学计量学和地球化学方法,深入细致的探讨西江流域主、微量元素以及沉积物的化学组成,结合同位素(δD-H2O、δ18O-H2O、δ34S-SO4、δ18O-SO4和 δ13C-DIC)分析,探讨其季节变化以及沿程的空间变化。定量地估算碳酸盐、硅酸盐、硫化物、蒸发盐风化、大气降水以及人为输入对河水溶解物质的贡献;利用前推法计算了西江流域化学风化速率及其季节性变化,并估算了净CO2消耗速率。阐明了流域风化过程的主要影响因素及机制,揭示该流域的地质构造、生物气候和地表风化作用之间的响应耦合关系。西江流域河水呈弱碱性,其中河水总溶解性固体(TDS)变化范围为104 - 321 mg/L,平均值为217 mg/L,远高于世界河流平均值65 mg/L。西江流域河水水化学组成呈现出规律的时空变化。总体上,由于稀释作用,丰水期河水中的主离子含量一般低于枯水期含量;主离子含量从上游到下游下降趋势明显,说明从上游到下游风化作用逐渐减弱。大部分溶解性微量元素含量在枯水期较高,是丰水期的2 - 5倍,有时高达200 倍。河水中 δ18O-H2O(平均值 -7.6‰)和 δD-H2O(平均值 -50.2‰)值在丰水期较枯水期富集 18O、2H,另外,枯水期相比于丰水期具有相对较小变化范围的低 δ18O-H2O 值,可能受季风气候的影响。另一方面,受大陆效应,上游河水较下游富集轻同位素。该流域河水以富集轻硫同位素和重氧同位素为主要特征。河水在枯水期 δ34S-SO4值和 δ18O-SO4值最大差值分别达到9‰和9‰;丰水期变化范围均也有所减小。这些变化在干流变化较支流较小。上游河水较下游,其SO42- 浓度较高,并且富集轻硫氧同位素。河水中碳同位素组成变化范围较宽(-15.7‰ - -5.6‰,平均值为 -11.8‰)。丰水期河水中的 δ13C值(平均值为 -12.3‰)较枯水期(平均值为 -10.3‰)偏负。整体上,上游河水较下游富集重碳同位素,并且,丰水期河水 δ13C值的沿程变化较枯水期幅度大。通过对西江流域河水水化学进行Gibbs图分析,表明河水水化学主要由岩石风化控制。利用正演模型估算各端元贡献比率,得出碳酸盐风化贡献率占主导地位(平均值为53%),其次是大气降水(20%)> 硫化物氧化(12%)> 人为输入(8%)> 石膏溶解(6%)> 硅酸盐风化(2%)。另外,上游河水中约77% 的硫酸盐来自硫化物氧化,这部分硫酸参与碳酸盐风化过程所产生的HCO3- 的量分别占其总量的1/4。该流域总化学风化速率的变化从上游到下游有明显增加的趋势,包括碳酸盐、硅酸盐的平均风化速率也呈现出相似的空间变化,另一方面,硫化物和蒸发盐的平均化学风化速率分别减弱。西江流域净CO2消耗速率(平均值为111.4 mol/km2/a;9.6× 109 mol/a),占全球消耗量的0.1%。当然这些估算由于端元设定的有限性,计算具有偏差性,存在一定的不确定性,总的来讲碳硫耦合过程在西江流域输送碳通量中占有重要作用,是其碳循环重要环节。

语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://ir.gyig.ac.cn/handle/352002/7598
专题研究生_研究生_学位论文
第一作者单位中国科学院地球化学研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
刘静. 西江流域碳硫地球化学过程研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院,2017.
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西江流域碳硫地球化学过程研究.pdf(10317KB)学位论文 暂不开放CC BY-NC-SA请求全文
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