研究生知识库

剧烈增加的人为氮排放，通过沉降进入陆地和水生生态系统，导致了土壤酸化、水化学改变、植物营养失衡、生物多样性减少及空气质量降低等一系列环境问题。因此，更好的了解重活性氮输入地区大气氮污染状况、氮沉降分布、氮排放来源以及潜在的环境效应便成了科学研究和政府关注的焦点。由于大气氮化合物复杂且繁多，所以目前对大气氮污染的研究仍存在诸多不足。而使用植物去监测大气氮污染被认为是既有效又经济的策略，对该主题的研究可能为深入理解大气氮污染对陆地生态系统的生物学和生态学影响提供重要信息。因此，本研究主要围绕以下两方面进行。其一，基于植物组织总氮和氨基酸氮同位素分析，揭示大气氮污染的时间和空间变化以及随之而来的部分环境效应；此外，结合植物各组织氨基酸含量，探究在不同大气氮输入条件下，植物氨基酸氮的响应机制，并以此指示植物氮营养状况。本研究拓展了植物组织总氮及氨基酸氮同位素分析在大气氮污染监测中的应用，为深入理解大气氮污染对植物生理和氮循环的影响提供了重要的研究手段和思路，对城市氮污染的预防和控制贡献了关键的地球化学依据。本研究的创新点和一些有意义的发现如下文所述。（1）使用樟树叶、枝皮和树皮作为指示物监测贵阳区域大气氮污染。樟树叶、枝皮和树皮氮含量和δ15N值沿着城乡梯度显示出较大的空间变化。该结果表明这些指示物对氮沉降响应的敏感性存在明显的差异，由此反映了它们在氮获取机制上的不同，同时也揭示出，城市地区大气氮沉降主要以来自交通和工业排放的NOx-N为主，而农村地区的氮沉降主要以农业源NHx-N为主。此外，我们还观察查到它们的δ15N值呈现出显著的时间差异性，即当前城市样品的δ15N值明显高于以前样品的，这进一步说明NOx-N对城市地区大气沉降的贡献日益增强。因此，樟树叶、枝皮和树皮可作为评估大气氮污染重要的生物指示物。（2）交通相关的降尘和NOx，而不是NH3，严重影响了路边土壤和植物组织的氮同位素组成。靠近道路收集的降尘、土壤（按深度分为三层）、苔藓、樟树叶（分为新叶、成熟叶和老叶）以及樟树树皮样品的δ15N值明显比在距公路较远距离收集的样品的更为偏正。根据应用于路边苔藓和降尘样品的SIAR（R中的稳定同位素分析）模型分析，我们发现交通来源的NH3（8.8 ± 7.1%）对降尘氮的贡献要远小于土壤氮（39.0 ± 13.8%）和交通源NO2（52.2 ± 10.0%）对降尘氮的贡献；此外，干沉降氮（交通源NH3的贡献率仅为20.4 ± 12.5%）和湿沉降氮对路边苔藓氮的平均贡献率分别为68.6%和31.4%。为分析连续收集的樟树成熟叶和樟树皮样品的δ15N变化，一个两端元混合模型被使用。模型结果显示植物可利用的沉降氮的δ15N值（估算值分别为7.4‰和7.8‰）接近于交通源NOx-N的δ15N值。以上结果反映出：城市道路环境的氮沉降主要受交通相关的降尘和NOx控制，而非NH3。这些信息为减少交通排放对周围生态系统的影响提供了重要的理论依据，并且使决策者知晓，我们可能需建立达到道路水平的氮沉降监测网络。（3）植物组织游离氨基酸含量指示外部氮输入及植物内部氮循环。在氮沉降水平较高的地区，精氨酸在树皮样品中出现显著的积累，这可能指示该地区具有长期的或者历史性的高环境氮输入特征。樟树枝韧皮部和树干韧皮部的γ-氨基丁酸含量在响应变化的氮沉降时表现出明显的主导性和波动性，因此韧皮部γ-氨基丁酸的传输可能作为指示氮输入增加的重要指示物。我们总结出：苔藓、樟树叶、樟树韧皮部和樟树树皮游离氨基酸库的组成对大气氮沉降的变化响应灵敏，且谷氨酰胺/谷氨酸值与精氨酸/γ-氨基丁酸值能更好的反映与氮沉降相关的组织氮积累状况。该研究结果表明，植物不同部分的游离氨基酸含量分析能为深入理解大气氮输入对植物生理和氮循环的影响提供新的思路。（4）针叶游离氨基酸δ15N值指示大气氮污染源。本研究首次调查了不同年龄针叶游离氨基酸的氮同位素组成。随着距公路距离的增加，针叶游离氨基酸δ15N值变化显著。在靠近公路的位点，针叶游离氨基酸δ15N值明显较远离公路位点的偏正，且随针叶年龄的增加而增加。这可归因于富集15N的交通源NOx的影响。在距公路400 m以外的位点，检测出的叶游离氨基酸δ15N值并没有呈现出一致的年龄趋势，但针叶总游离氨基酸、组氨酸、谷氨酰胺、脯氨酸、丙氨酸、天冬氨酸、异亮氨酸、赖氨酸、精氨酸和丝氨酸δ15N值明显偏负，这是由贫15N的大气NHx-N的影响所致；此时，氨基酸代谢过程中的同位素效应引起了叶游离氨基酸δ15N值间的巨大差异，但是代谢引起的天冬酰胺、苯丙氨酸、酪氨酸、缬氨酸、亮氨酸以及甘氨酸15N富集并不能被贫15N的大气NHx-N所平衡。因此，该部分的研究提供了新的证据，表明针叶游离氨基酸δ15N值不仅能用于指示大气氮源还可指示高外部氮输入条件下时的高叶氨基酸代谢通量。